En la temporada siguiente (74-75) el Atlético de Madrid le ofrece ser el entrenador del equipo. Luis Aragonés, que esa temporada había jugado seis partidos de liga, decide retirarse como futbolista e iniciar su carrera como entrenador. Sustituyó en el banquillo a Juan Carlos Lorenzo en la jornada 10.
Finalmente, el Atlético disputa la final de la Copa Intercontinental ante Independiente de Avellaneda debido a que el Bayern de Munich no quiso presentarse a ésta por los problemas políticos en los que estaba sumida Argentina. Así el Atlético de Madrid juega la final de la Copa Intercontinental en 1975, y la gana gracias los goles de Irureta y Ayala,[1] siendo el único equipo que ha ganado este torneo sin haber sido Campeón de Europa.[2]
Consigue ganar la Copa Intercontinental, al poco tiempo de iniciar su andadura por el banquillo rojiblanco. En 1976 gana la Copa del Rey y un año más tarde gana su única Liga como entrenador.
Al finalizar la temporada 77-78 abandona el banquillo rojiblanco. Aunque en la temporada siguiente entrena al equipo durante unas pocas jornadas (desde la jornada 6 a la 9).
En la temporada 79-80 vuelve a entrenar al Atlético de Madrid desde la primera jornada de la Primera División de España, aunque los malos resultados no le permiten finalizar la temporada.
En 1981 empieza a entrenar al Real Betis Balompié, aunque solo estuvo en el banquillo blanquiverde la primera jornada de liga, en la que el Betis perdió por dos goles a uno ante el Racing de Santander.
En la temporada siguiente (82-83) vuelve al Atlético de Madrid. Consigue ganar una Copa del Rey y una Supercopa de España, siendo esta la primera Supercopa conseguida por el club. Permanece en el banquillo rojiblanco cuatro temporadas consecutivas, hasta el final de la temporada 85-86, aunque en la temporada siguiente vuelve a entrenar al equipo a mitad de campeonato sustituyendo a Martínez Jayo.
En la temporada siguiente el FC Barcelona se hace con sus servicios para sustituir a Terry Venables, que fue destituido al encadenar tres derrotas consecutivas, en la quinta jornada de liga. Luis Aragonés consigue ascender al equipo desde los puestos de abajo hasta los primeros puestos. Además esa temporada Aragonés consigue que el equipo gane la Copa del Rey.
Después de entrenar una temporada al RCD Español regresa de nuevo al banquillo del Atlético de Madrid en 1991. Permanece como entrenador del equipo dos temporadas, y en ese periodo el Atlético consigue hacerse con otra Copa del Rey.
En 1993 ficha por el Sevilla Fútbol Club, con el que consigue buenos resultados en las dos temporadas que permanece en el equipo.
En 1995 ingresa en el Valencia CF, equipo con el que consigue un subcampeonato de liga en su primera temporada.
Después de estar otra temporada en el banquillo valencianista, con no muy buena suerte, regresa al Real Betis Balompié para dirigir al equipo en la temporada 97-98.
La temporada siguiente entrena al Real Oviedo, y una temporada más tarde al Real Club Deportivo Mallorca donde realiza un buen trabajo, ya que el equipo consigue quedar tercero en la Primera División de España, mejor puesto en la historia del club igualando el tercer puesto conseguido dos temporadas atrás. El último partido de Luis Aragonés en el Banquillo del R.C.D.Mallorca fue, casualmente, contra el Real Oviedo y el resultado fue de 4-2 para el Mallorca, y el equipo Ovetense descendió a 2º División.
En la temporada 01-02 vuelve de nuevo a entrenar al Atlético de Madrid, con el que consigue el ascenso a la Primera División de España. Permanece con el equipo rojiblanco otra temporada más, esta vez en la Primera División de España.
Al año siguiente regresa al banquillo del Mallorca.
Luis Aragonés ha dirigido un total de 757 partidos de la Primera División de España.
En 2004 ingresa en la Real Federación Española de Fútbol para ser el seleccionador de España.
En Julio de 2008 y tras ganar con España la Eurocopa 2008 disputada en Austria y Suiza, Luis abandona la Selección para fichar por el Fenerbahçe de Turquía para las próximas dos temporadas.